Marosnémeti Gyulay Lajos gróf Gyulay Ferenc császári királyi kamarás és kohányi Kácsándy Zsuzsanna fiaként született. Jogi tanulmányait követően az erdélyi Kancellárián gyakornokoskodott, majd Erdélybe visszatérve, az ottani reformellenzék tagjaként vett részt az országgyűléseken. 1848-1849-ben Hunyad megyét képviselte a népképviseleti országgyűlésen. A szabadságharcot követően vizsgálatot indítottak ellene, de végül felmentették. 1850 után Pestre települt át. Pártolta a kolozsvári első állandó magyar színház megindítását, Pesten pedig az ottani magyar színházat. Az erdélyi múzeum és a Magyar Tudományos Akadémia alaptőkéjét is tetemes összeggel növelte. Naplójából eleddig az 1848-1849., illetve az 1867. évi részek jelentek meg, valamint több kötet a reformkorból és a neoabszolutizmus korából is.
A levelezés legérdekesebb darabjai a Gyulay Lajos által írott 1848-1849-évi levelek, amelyek nem csupán a gróf budapesti, debreceni és szegedi mindennapjairól szólnak, hanem tükröződnek bennük a szabadságharc fontos eseményei is. A levelek Gyulay életével kapcsolatban fontos forrásanyagot képeznek, ugyanis fennmaradt 1849. évi naplója június közepén megszakad, így a három június-júliusi levélből rekonstruálhatjuk e hetek történetét is.
Az 1848. szeptember 29-i levél Lamberg Ferenc gróf, altábornagy, kinevezett magyarországi fővezér előző napi meggyilkolásáról számol be, azzal, hogy a magyar hadsereg másnap fog megütközni Jellačič horvát bán hadseregével. A november 20-i levél az erdélyi román felkelők dúlásaival és gyilkosságaival foglalkozik. December 14-én a Magyar Hadi Főtanoda készülő meg¬nyitásáról ír. Az 1849. március 10-i levélben a Magyar Katonai Érdemrend első átadási ünnepségéről olvashatunk, amelyen Vetter Antal, Görgei Artúr és Perczel Mór vette át Kossuth Lajostól a kitüntetést. Május 20-án a budai vár mielőbbi bevételével és a fővárosba történő visszaköltözéssel kapcsolatos reménykedését fejtegeti. Június 30-án az orosz intervencióval és a kolerajárvánnyal kapcsolatos aggodalmakról számol be, illetve közli a fővárosok közigazgatási egyesítésének hírét. A július 12-i szegedi levélben Kossuth Lajos kormányzó előző napi megérkezéséről ír, valamint arról, hogy az oroszok „Debreczen körül barangolnak, de hallom, ott nem raboltak”. Július 18-án tudatja, hogy három nap múlva megkezdődnek az országgyűlés ülései, s kifejti azt a véleményét, „úgy látszik egyébaránt, hogy nincs komoly szándoka az orosznak Magyarországot elborítani”.
(dr. Hermann Róbert szíves közlése nyomán)
A gyűjtemény gerincét Gyulay testvéréhez, Kuun Lászlóné Gyulay Constance-hoz szóló levelei (13 db) adják. A többi darab nagy részének címzettje is Constance, ezek feladói: férje, Kuun László gróf (9 db), sógornője, Kuun Katalin grófnő (2 db), ? Zsófia (1 db), valamint egy bizonyos Gerlitz (2 db). Ezeken kívül még egy Gyulay Lajos által Kuun Gézához írt levél tartozik a kollekcióhoz. Páratlanul érdekes, forrásértékű anyag.